Describing the spectra and electronic structure of the SI+ monocation

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  • Presentation type: Apresentação de Pôster / Poster Communications
  • Track: Spectroscopy
  • Keywords: sulfur monoiodide cation; electronic states; Spin-orbit coupling; ab initio;
  • 1 Universidade de São Paulo, Instituto de Química, Departamento de Química Fundamental

Describing the spectra and electronic structure of the SI+ monocation

Gabriel Fernando de Melo

Universidade de São Paulo, Instituto de Química, Departamento de Química Fundamental

Abstract

- Experimental and theoretical studies on diatomic molecules containing sulfur and halogens are scarce;
- This study aims to report a detailed characterization of the low-lying relativistic states of SI+;
- An combined SA-CASSCF/icMRCI approach with a aug-cc-pV5Z basis function was used;
- The energetic profile of SI+ differs from that of SF+ and SCl+;
- A dense and complex structure of states is revealed for energies above ~17000 cm-1.

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Author

Gabriel Fernando de Melo

Hi Keyla,
Thanks for your question. This work aims to describe the electronic states of the cation SI+ using highly correlated ab initio methods and try to explain how challenging its spectroscopic characterization can be. This molecule was detected experimentally through collisions of cationic iodine atoms but, as long as we know, there is not a study that was able to access its ground and excited states. We note that the inclusion of spin-orbit effects leads to a dense structure of states that makes difficult their detection. We hope our results can motivate spectroscopists into the investigation of this molecule 

Author

Gabriel Fernando de Melo

O SI+ tem o segundo canal dissociativo de mais baixa energia diferente dos demais cátions isovalentes. Enquanto o SF+, SCl+ e SBr+ possuem o átomo de enxofre ionizado, no SI+ esse canal surge da ionização do halogênio. Com isso, alguns estados eletrônicos ligados no SI+ não aparecem nos demais, o que muda o perfil energético dessa molécula. Nessa molécula, aplicamos um espaço ativo que foi capaz de descrever bem os estados excitados acima de 30000 cm-1 e com resultados que foram consistentes com os experimentais, baseando-se na diferença de energia no limite de dissociação. A inclusão de efeitos spin-órbita também muda a estrutura dos estados, uma vez que o iodo sofre mais como estes efeitos. Não chegamos a comparar os efeitos da correlação caroço valência, mas fizemos um cálculo CCSD(T) para comparação com os resultados MRCI do estado fundamental e o resultado apresentou boa concordância para as constantes espectroscópicas.

Author

Gabriel Fernando de Melo

Olá Carlos,
Obrigado pela pergunta. Esses potenciais de ionização são baseados nas curvas de energia dos estados fundamentais da espécie neutra (SI) e catiônica. O cálculo é realizado utilizando o mesmo espaço ativo e método para as duas moléculas e a diferença de energia é a energia de ionização. As intensidades são baseadas nos fatores de Franck-Condon entre os dois estados, calculados usando o programa LEVEL, multiplicado pela distribuição da população nos níveis vbracionais. Neste caso, não há a inclusão do momento de transição.