ESTUDIO COMPARATIVO DE LA ADSORCIÓN DE ÁCIDO LEVULÍNICO Y METANOL EN ZEOLITAS ÁCIDAS DE DIFERENTE TOPOLOGÍA: EFECTO DE LA ESTRUCTURA SOBRE LA ACTIVIDAD CATALÍTICA
Details
- Presentation type: Oral
- Track: 6.Theoretical and computational catalysis
- Keywords: zeolitas ácidas; esterificación; conversión de biomasa; DFT;
- 1 Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino (IQUIBA-NEA, CONICET-UNNE)
ESTUDIO COMPARATIVO DE LA ADSORCIÓN DE ÁCIDO LEVULÍNICO Y METANOL EN ZEOLITAS ÁCIDAS DE DIFERENTE TOPOLOGÍA: EFECTO DE LA ESTRUCTURA SOBRE LA ACTIVIDAD CATALÍTICA
Gonzalo David Romero Ojeda
Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino (IQUIBA-NEA, CONICET-UNNE)
Abstract
Entre varias rutas de síntesis química de base biológica, la esterificación del ácido levulínico a ésteres de levulinato utilizando catalizadores sólidos ácidos, como las zeolitas ácidas, resulta interesante ya que proporciona un camino alternativo con procesos más amigables para el medio ambiente. Estudios experimentales encontraron que la actividad de las zeolitas parece estar relacionada más con su estructura que con su acidez total. El objetivo de este trabajo fue estudiar la adsorción de ácido levulínico y metanol como primer paso del mecanismo de esterificación de ácido levulínico por metanol en zeolitas ácidas de diferente topología y determinar cómo influye la estructura de estos catalizadores en la energía de adsorción y en la actividad catalítica. Se realizó el estudio utilizando el método ONIOM en dos capas a un nivel de cálculo M06-2X-/6-31g(d):PM6 utilizando los modelos de agregado 14T/46T para H-ZSM-5, 17T/52T para H-Beta , 18/84T para H-Y y de 16T/112T para HMOR . El orden de estabilidad de los complejos coadsorbidos encontrados fue H-Beta>H-Y>H-ZSM-5>H-MOR. Los resultados demuestran que la estructura del catalizador influye en el modo de adsorción de ambos reactivos y por lo tanto en la estabilidad de los complejos formados. En zeolitas tridimensionales como H-Beta el tamaño de la cavidad permite la formación de complejos coadsorbidos más estables y estaría asociado a su actividad catalítica más favorable.
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Gonzalo David Romero Ojeda
¡Hola Glaucio, muchas gracias por su interés en el trabajo!
La energía que se informa es la energía absoluta, las entalpias correspondientes no las informamos en la presentación, pero si las hemos calculado y difieren alrededor de 2 kJ/mol con las energías informadas en este trabajo. Con respecto a los "parámetros geométricos de los grupos metilos y cadena HC de los reactivos" que menciona, solo se informan los parámetros asociados a los grupos funcionales de los reactivos ya que son éstos los que están principalmente involucrados en esta etapa de adsorción (oxígeno carbonílico e hidroxilo en el ácido levulínico, y oxígeno e hidrógeno del oxhidrilo del alcohol). Resulta de interés también analizar esas distancias dado que dan también una idea de cómo se acomodan los reactantes en las distintas estructuras de zeolitas, así que vamos a tomar su sugerencia a futuro. Estamos trabajando también en el análisis de las interacciones adsorbato-catalizador (a través del análisis topológico de la densidad electrónica) con el fin de cuantificar y discriminar aquellas interacciones asociadas a la adsorción y aquellas interacciones que existan entre las moléculas orgánicas y las paredes del catalizador (relacionadas con el confinamiento). De esa manera se podrá inferir de manera más acertada la contribución de esas interacciones - asociadas al efecto de confinamiento- a la energía de adsorción.
Glaucio José Gomes
Gracias Gonzalo por la atención =)