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Aplicação da zeólita H-ZSM-5 e seus precursores funcionalizados com amina em catálise ácido-básica
Iago William Zapelini
Universidade Federal de São Carlos
Agora você poderia compartilhar comigo suas dúvidas, observações e parabenizações
Crie um tópicoPrecursores amorfos e parcialmente cristalizados de zeólitas apresentam grande quantidade de silanóis superficiais, que podem ser utilizados para a ancoragem de grupos funcionais orgânicos, como aminas derivadas de silanos, inserindo propriedades básicas nos aluminossilicatos protônicos. Neste trabalho avaliou-se a utilização de aluminossilicatos ácidos parcialmente cristalizados na funcionalização com aminossilanos para síntese de catalisadores ácido-básicos. Foram preparados a zeólita H-ZSM-5 e seus precursores com diferentes cristalinidades, os quais foram funcionalizados com aminopropil-trimetoxisilano (APTMS) e avaliados na desacetalização ácida do benzaldeído dimetilacetal seguida de condensação de Knoevenagel com cianoacetato de etila. Uma maior seletividade ao produto de condensação de Knoevenagel (etapa que ocorre no sítio básico) é atingida para os materiais com maior quantidade de fase amorfa, o que foi atribuído à maior quantidade de amina ancorada nesses sólidos.
Glaucio José Gomes
Olá Iago maravilhoso trabalho e bonita apresentação, esta muito legal as caracterizações e como vocês apresentam esses dados. Minha curiosidade: Se vocês trabalhassem com outra estrutura zeolítica como por exemplo a BEA seria de se esperar que o comportamento da conversão fosse similar usando a ancoragem com propilamina? em resumo existem localizações preferencias em uma estrutura tipo MFI ou BEA para ocorrer a ancoragem descrita nesse trabalho.
Desde já agradeço a atenção,
Glaucio
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Iago William Zapelini
Olá Glaucio, muito obrigado pelos comentários! De fato nos causou curiosidade sobre qual seria o resultado utilizando uma zeólita beta com propilamina ancorada. Estamos trabalhando nisso atualmente. Os resultados mostraram uma melhor atividade e seletividade da estrutura BEA e ainda estamos trabalhando para esclarecer os motivos, provavelmente a capacidade de ancorar propilamina sobre essa estrutura.
Bom congresso!
Raul Bruno Machado Da Silva
Olá, Iago. Tudo bem? Parabéns pela apresentação e pela didática na sequência de caracterizações que vocês empregaram para chegar às conclusões. Tenho uma pergunta: Por que as amostras de aluminossilicatos cristalinos possuem acidez de Bronsted mais elevadas, ainda que as análises de infravermelho mostrem uma concentração de grupo silanóis, isto é, porque a amostra HZ-4d tem uma acidez de Bronsted quase que 18 vezes superior à amostra HZ-0d. A que vocês atribuem essa característica. Agradeço pela atenção, Raul.
Iago William Zapelini
Olá Raul. Obrigado pelos comentários. Sua pergunta é muito boa! De fato observamos que a amostra HZ-4d ainda possui uma quantidade de silanóis, evidenciado pelos sinais Q2 e Q3 no RMN de Si e também pela ancoragem do APTMS. Nós também ainda estamos curiosos sobre isso, motivo pelo qual ainda não terei uma resposta no momento. Espero em breve poder esclarecer essa característica.
Saudações,
Iago.