Propriedades Eletrônicas do Au/ZrO2 em direção aos Clusters Bidimensionais de alta atividade para Desidrogenação do Etanol
Detalhes
- Tipo de apresentação: Trabalho completo - apresentação oral 5 a 10 minutos
- Eixo temático: Outro
- Palavras chaves: clusters de Au bidimensionais; propriedades eletrônicas; DFT; desidrogenação do etanol; zircônia monoclínica;
- 1 Universidade Federal de São Carlos
- 2 Universidade Estadual de Campinas
- 3 (CNPEM) Centro Nacional de Pesquisa em Energia e Materiais
Propriedades Eletrônicas do Au/ZrO2 em direção aos Clusters Bidimensionais de alta atividade para Desidrogenação do Etanol
Thiago de Melo Augusto
Universidade Federal de São Carlos
Resumo
Este trabalho buscou estudar o efeito das mudanças das propriedades eletrônicas de catalisadores de Au/ZrO2 na desidrogenação do etanol. Os catalisadores foram sintetizados por deposição-precipitação com NaOH e caracterizados por HRSTEM, XPS in situ e DRIFTS. Os resultados indicam que uma alta dispersão das nanopartículas de Au associada a condições de tratamento térmico em baixa temperatura, resultam em um aumento da BE Au 4f7/2, acompanhadas de defeitos superficiais, caracterizados por adsorção de CO. Os valores dos parâmetros estruturais (NAu-Au na primeira esfera e RAu-Au) não são explicados através dos tamanhos de partículas de Au obtidos por MET. Os resultados de DFT utilizando clusters (3 e 13 átomos de Au), indicam que a ativação do etanol na superfície dos clusters não é favorável, deve ocorrer na interface Au/ZrO2 e a etapa determinante ocorre sobre a superfície dos clusters. A presença de sítios de baixa coordenação formados por defeitos superficiais através da diminuição da carga de Au e baixa temperatura de tratamento térmico, sugerem que são do tipo superfícies 2D, conferindo alta atividade catalítica e baixa energia de ativação aparente Eapp para a reação.
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Alejandro Lopez Castillo
Caro Glaucio, obrigado pelo interesse no trabalho.
Os programas utilizados foram o Turbomole e Gaussian 9 ou 16, que foi escrito de forma errada.
Sim, o procedimento foi esse que você comenta.
O programa Turbomole é excelente em termos de convergência de mínimos de energia e o Gaussian,
tanto faz a versão, é excelente para encontrar estados de transição. Esse procedimento, pelo menos
para mim, foi mais ágil e controlável do que utilizar somente o Gaussian.
Temos basicamente dois sistemas: etanol/Au e etanol/Cu, que fizemos esses tipos de contas, mas
ainda não publicamos, espero publicarmos em breve.
Obrigado, Alejandro.
Thiago de Melo Augusto
Caro Glaucio, agradeço por se interessar no nosso trabalho.
Sim, os estudos das nanopartículas e clusters metálicos necessitam de técnicas de caracterização avançadas para a compreensão das propriedades eletrônicas e estruturais que influenciam na atividade catalítica desses materiais.
O professor Alejandro te respondeu quanto aos aspectos questionados e agradeço a ele também.
Este trabalho está na fase para a submissão.
Obrigado, Thiago.
Glaucio José Gomes
Agradeço a atenção de vocês eu realizo cálculos teóricos e encontrar os mínimos para um ST é recomplicado...Vou buscar pensar nessa estratégia usada por vocês. Espero que logo sai a publicação.
Glaucio