Influência da acessibilidade aos sítios da zeólita Na-LTA na sua atividade catalítica
Detalhes
- Tipo de apresentação: Trabalho completo - apresentação oral 5 a 10 minutos
- Eixo temático: Síntese e caracterização de catalisadores e adsorventes
- Palavras chaves: Zeólitas; mesoporos; organossilano;
- 1 Universidade Federal de São Carlos
Influência da acessibilidade aos sítios da zeólita Na-LTA na sua atividade catalítica
Juliana Floriano da Silva
Universidade Federal de São Carlos
Resumo
A aplicação de zeólitas na catálise básica é restrita quando moléculas volumosas estão envolvidas, como por exemplo, na fabricação de produtos de química fina incapazes de acessar seus microporos. Uma solução para este problema, seria a síntese de zeólitas contendo mesoporos para melhoria da acessibilidade aos sítios. Nesse contexto, foram sintetizadas zeólitas 4A através do método construtivo (botton-up),utilizando o organossilano cloreto de [3-(trimetoxissilil) propil] octadecildimetil amônio (TPOAC) como formador de mesoporos em diferentes concentrações na mistura de síntese (TPOAC/Al2O3= 0-0,09). Essas zeólitas foram avaliadas na condensação de Knoevenagel, comparando suas atividades catalíticas com a de uma zeólita 4A convencional, ou seja, essencialmente microporosa. Verificou-se que zeólitas 4A com mesoporos foram formadas na presença do TPOAC em todas as concentrações utilizadas apresentando maior área superficial. As conversões foram maiores quando utilizadas as zeólitas contendo mesoporos ao invés das convencionais, provavelmente devido à melhoria da acessibilidade das moléculas aos sítios catalíticos.
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Juliana Floriano da Silva
Olá Glaucio, não chegamos a comparar a quantidade de sítios ativos acessíveis para essa reação por molécula sonda. O aumento da conversão de benzaldeído quando utilizada a LTA-0,09 poderia ser devido a três fatores: quantidade, força e acessibilidade dos sítios básicos. Os sítios básicos das zeólitas estão associados aos ânions oxigênio pertencentes a rede, os quais são gerados pela inserção de átomos de alumínio na estrutura zeolítica, logo a quantidade de sítios básicos é igual ao número de átomos de alumínio estruturais. Uma vez que, o teor Al de rede determinado por RMN de 29Si é praticamente o mesmo para todas estas zeólitas, o número de sítios básicos das zeólitas sintetizadas com diferentes teores de TPOAC também permaneceu praticamente constante. Por sua vez, a força dos sítios aniônicos depende principalmente da acidez do cátion compensador de carga e do teor de alumínio na rede zeolítica Como o cátion compensador de carga (Na+) é o mesmo e o teor de alumínio é praticamente constante, pode-se supor que a força dos sítios básicos permaneceu inalterada. Portanto, a maior conversão para LTA-0,09 quando comprada com a LTA-0,04 se deve pela melhoria da acessibilidade das moléculas dos reagentes aos sítios ativos. E, essa melhoria, se deve ao aumento da mesoporosidade e da superfície externa das zeólitas, causados pela utilização crescente do organossilano TPOAC na síntese.
Glaucio José Gomes
Neste último dia do evento, venho agradecer pela atenção e desejo sorte nas atividades de pesquisa do seu grupo.