OLEDs de Alq3 dopado com DCM2: desvio para o vermelho causado pelo efeito stark não linear e pela difusão de excitons mediada por Förster
Details
- Presentation type: Apresentação Oral Síncrona / Synchronous Oral Communication
- Track: Development and/or implementation of Method/Theory
- Keywords: OLEDs; DCM2-doped Alq3; Stark Effect; Emission Redshift;
- 1 Universidade Federal do Rio de Janeiro
- 2 Brasil / Internation Business Machine / IBM
- 3 DEPARTAMENTO DE QUíMICA ORGÂNICA / INSTITUTO DE QUÍMICA / Universidade Federal do Rio de Janeiro
- 4 Departamento de Química / Departamento de Química / Universidade Federal de São Carlos
- 5 Desenvolvimento de Materiais / Inmetro / Instituto Nacional de Metrologia, Qualidade e Tecnologia
- 6 Pontifícia Universidade Católica do Rio de Janeiro (PUC-Rio)
- 7 Departamento de Física dos Materiais / Instituto de Física / Universidade Federal do Rio de Janeiro
OLEDs de Alq3 dopado com DCM2: desvio para o vermelho causado pelo efeito stark não linear e pela difusão de excitons mediada por Förster
Graziâni Candiotto
Universidade Federal do Rio de Janeiro
Abstract
Diodos orgânicos emissores de luz (OLEDs) na arquitetura hospede-hospedeiro, formado por um sitema de pequenas moléculas fluorescentes como tris(8-hidroxiquinolinato) alumínio (Alq3) dopado com 4-(dicianometileno)-2-metil-6-6-enil-9-enil- 4H-pirano (DCM2) exibe um desvio para o vermelho na frequência de emissão de luz que é extremamente sensível à concentração de dopante[1]. Este efeito pode ser usado para ajustar a frequência de emissão nesta classe particular de OLEDs[1]. Neste trabalho, um modelo é proposto para descrever esse efeito usando uma combinação de cálculos de química quântica, teoria funcional densidade e simulações estocásticas de difusão de excitons via mecanismo de Förster[2]. Os resultados mostram que os momentos dipolares permanentes da matriz Alq3 dopada com DCM2 geram campos elétricos aleatórios que são grandes o suficiente para causar um efeito Stark não linear no gap das moléculas DCM2 vizinhas (Fig. 1A). Como consequência dessas mudanças não lineares, uma distribuição de probabilidade não gaussiana para o gap entre o orbital molecular mais alto ocupado e o orbital molecular mais baixo não ocupado (HOMO-LUMO) para as moléculas de DCM2 na matriz Alq3 é observada (Fig. 1B), com longas caudas exponenciais para o lado de baixa energia. Surpreendentemente, esta distribuição de probabilidade gap é praticamente independente da concentração DCM2 na matriz Alq3, pelo menos até uma fracção de 10%[2]. Este estudo mostrou que a distribuição dos gaps, combinada com a difusão fora do equilíbrio do exciton entre as moléculas de DCM2 causa uma termalização na energia do exciton (Fig. 1C), o que resulta no desvio para o vermelho da emissão [2]. Os resultados teóricos obtidos neste trabalho mostraram-se concordantes com os resultados experimentais já existentes na literatura.
Streamline your Scholarly Event
With nearly 200,000 papers published, Galoá empowers scholars to share and discover cutting-edge research through our streamlined and accessible academic publishing platform.
Learn more about our products:
Graziâni Candiotto
Olá Ricardo, obrigado pelas perguntas.
1) Não, neste trabalho não estavamos interessados na energia de transição. Basicamente, precisavamos somente entender o comportamento dos níveis de enrgia dos obitais HOMO e LUMO. Eu fiz alguns testes utilizando a metodologia GW0 com correções BSE que é uma metodologia bem avançada para obter a energia de gap. Mas essa metodologia se mostrou muito custosa computacionalmente e não mostrou uma mudança sgnificativa nos resultados, dessa forma optamos pela metodologia mais simples.
2) Não utilizamos dinâmica no trabalho, mas a ideia geral da metodologia usada segue a ideia da dinâmica. Basicamente contruímos nossa rede de simulação com uma metodologia de monte carlo onde as moléculas de DCM2 e Alq3 são distribuídas randomicamente em suas devidas concentrações. Tecnicamente para o nosso método as moléculas são representados como estruturas pontuais. No código inserimos os tensores de dipolo, comportamente da enegia de gap em função do campo elétrico e o fator de empacotamente (resutado experimental que simula o empacotamento das moléculas no dispositivo). Depois que as "moléculas" são distribuidas no rede o tensor de dipolo é liberado para rotacionar no própio eixo, a medida que as moléculas vão interagindo umas com as outras através da força elétrica. Dessa forma o sistema é capaz de relaxar e assim é possível de calcular o campo elétrico que atua sobre cada molécula (como também campo eletrico global, que vem da superposição de todos os campo eletricos presentes no sistema). Com o campo elétrico local somos capaz de calcular a energia de gap de cada sítio através da relação quadrática que obtemos através dos cálculos de DFT e assim determinar a distribuição de GAP do sistema. É possível obter mais informação da metódologia no artigo e no SI (DOI:https://doi.org/10.1103/PhysRevB.102.235401). Se tiver alguma outra dúvida fico a disposição.