Introdução: O Processo de Enfermagem (PE) é uma ferramenta essencial no cuidado oferecido pelos Centros de Atenção Psicossocial (CAPS), pois organiza e qualifica a assistência prestada aos usuários em sofrimento psíquico e/ou com uso de substâncias psicoativas. Sua aplicação favorece o planejamento singular das ações de cuidado, fortalece o vínculo terapêutico e estimula a autonomia do sujeito. Além disso, contribui para a prática ética e fundamentada do enfermeiro em contextos de vulnerabilidade, promovendo escuta qualificada, acolhimento e respeito à singularidade do usuário. Objetivo: Relatar a experiência da aplicação do PE, vivenciada por acadêmicas de enfermagem durante aulas práticas em um CAPS. Metodologia: Trata-se de um relato de experiência desenvolvido por acadêmicas de enfermagem durante a vivência em campo prático do componente curricular de Saúde Mental, em um CAPS, na cidade de Cuiabá, Mato Grosso, no mês de abril e maio de 2025. Resultados e discussão: A construção do PE revelou pontos positivos, como o planejamento sistematizado do cuidado, a ampliação do olhar clínico e a compreensão integral da saúde mental e física da pessoa, favorecendo o acompanhamento individualizado. A articulação entre teoria e prática, mediada por evidências científicas, qualificou o processo de tomada de decisão. Contudo, alguns desafios foram identificados, como a limitação de diagnósticos específicos no sistema de diagnósticos utilizado (NANDA-I) voltados à saúde mental e a ausência de prontuário eletrônico no CAPS, o que dificulta o registro, a continuidade do cuidado e a análise epidemiológica. Durante consultas e visitas domiciliares, também foram observadas condições físicas associadas, como hipertensão, pré-diabetes e problemas nutricionais, exigindo uma abordagem ampliada. Considerações finais: Observou-se que o PE ainda é subutilizado no serviço, com lacunas na sua aplicação formal. Apesar disso, a experiência demonstrou seu potencial na qualificação do cuidado em saúde mental, proporcionando consultas com escuta ativa, intervenções assertivas e fortalecimento do vínculo com o usuário. A vivência reafirma a importância da implementação sistemática do PE na rotina dos CAPS, promovendo uma assistência integral, ética e centrada no sujeito.