OXO-CÁTIONS DE COBRE INCORPORADOS EM ZEÓLITAS MORDENITA – ATIVIDADE NA CONVERSÃO DIRETA DE METANO A METANOL SOB CONDIÇÕES ISOTÉRMICAS

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  • Presentation type: Oral
  • Track: 8.Processes involving H2, Syngas, Methane and CO2
  • Keywords: Metano; metanol; Mordenita; Oxo-cátions de cobre; DRS-UV-Vis in situ;
  • 1 Universidade Federal de São Carlos

OXO-CÁTIONS DE COBRE INCORPORADOS EM ZEÓLITAS MORDENITA – ATIVIDADE NA CONVERSÃO DIRETA DE METANO A METANOL SOB CONDIÇÕES ISOTÉRMICAS

Monize Picinini

Universidade Federal de São Carlos

Abstract

O desenvolvimento de processos para a oxidação direta de metano, principal constituinte do gás natural, via rotas mais sustentáveis e de custo atraente, adquiriu notório interesse nos últimos anos. No entanto, é necessário empregar catalisadores altamente ativos e seletivos. Sendo assim, as pesquisas têm sido direcionadas para o uso de zeólitas com espécies metálicas oxidadas, recriando um mecanismo de reatividade similar ao da enzima MMO. Dentro desse contexto, este trabalho teve como objetivo a oxidação direta de metano a metanol sobre zeólitas mordenita incorporadas com oxo-cátions de cobre, analisando a influência das condições reacionais sob condições isotérmicas na formação, natureza e atividade dessas espécies. As zeólitas foram caracterizadas por FRX, DRX, fisissorção de nitrogênio, RTP-H2 e DRS-UV-Vis in situ. Todas as [CuxOy]-mordenita preparadas foram capazes de converter metano a metanol, sendo que sua atividade foi diretamente influenciada pelas condições reacionais empregadas, as que conduziram à formação de perfis diferentes de espécies ativas, com a melhor produção obtida a 450 °C (19,6 umol metanol g-1). Resultados de DRS-UV-Vis in situ permitiram evidenciar bandas relacionadas a oxo-cátions de cobre de natureza monomérica, dimérica e trimérica, sendo que as espécies diméricas, associadas à banda em ~28.000 cm-1, se mostraram mais ativas

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Author

Monize Picinini

Olá, Glaucio. Muito obrigada!

Como estamos trabalhando com zeólitas, utilizamos apenas os dados de área externa específica (Sext) e volume de microporos (Vmic), os quais foram calculados pelo método t-plot. A área BET foi obtida na análise, mas optamos por não utilizar, não tendo relação com as espécies, apenas com o material que estamos trabalhando. 
Em relação ao UV-Vis in situ, a análise foi realizada seguindo a metodologia reacional, então primeiro ativamos a amostra sob fluxo de ar sintético durante 1 h, sendo que a cada 10 minutos era colhido um espectro. Em seguida passamos um gás inerte para a limpeza do sistema e então foi alimentado o metano por 1 h. Nesse etapa também foi obtido os espectros a cada 10 minutos. E as temperaturas empregadas foram de 150, 250, 350, 450 e 550 °C, sob regime isotérmico. Os resultados apresentados são referentes a subtração entre a etapa inicial e final da etapa de ativação (Figura 4a-e), e também entre e etapa final de etapa de reação com o metano e ativação (Figura 4f).

Espero ter te ajudado nas dúvidas. Mas estou à disposição para mais perguntas. 

Atenciosamente, Monize.

Glaucio José Gomes

Muito interessante como utilizam a técnica de UV-Vis sobre esse experimento. Agradeço a atenção Monize